|
|
Rational synthesis of zeolitic materials and their characterization by advanced electron microscopy methods
Li, Ang ; Mazur, Michal (vedoucí práce) ; Chmielarz, Lucjan (oponent) ; Zima, Vítězslav (oponent)
I Abstrakt Stabilizované kovové nanočástice jsou významnou skupinou katalyzátorů, díky jejich vysoké aktivitě v redoxních reakcích a širokému uplatnění v mnoha průmyslových procesech. Nanočástice nicméně často trpí deaktivací v důsledku shlukování za reakčních podmínek, tzv. sintraci. Jednou z uznávaných a účinných strategií pro prevenci sintrování je nanesení nanočástic na zeolitové matrice, čímž se zvyšuje jejich stabilita. Cílem mé doktorské práce bylo navrhnout a syntetizovat kovové nanočástice stabilizované zeolitem (příprava materiálů metal@zeolit). Základní experimentální metodou v této práci byla elektronová mikroskopie. Tuto metodu jsem použil k prozkoumání struktury, umístění a stability kovových částic. Syntetizované materiály typu metal@zeolit byly použity jako modelové systémy pro podrobné zkoumání interakcí mezi kovem a zeolitovými nosiči. Připravené materiály byly také zkoumány jako heterogenní katalyzátory při hydrogenaci benzonitrilu a suché reformaci metanu. Moje práce pokrývala následující aspekty: i) Rh nanočástice byly inkorporovány do hierarchických zeolitových materiálů (Rh@IPCs) prostřednictvím swellingu (bobtnání) vrstevnatého zeolitového prekurzoru IPC-1P. Morfologie a porozita připravených materiálů byly laděny změnou délky použitých surfaktantů. Překvapivě, použití surfaktantu s...
|
|
|
Synthesis of novel zeolite materials and their application in catalysis
Veselý, Ondřej ; Přech, Jan (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Hronec, Mlan (oponent)
Zeolity jsou krystalické mikroporézní tektosilikáty s kyselými vlastnostmi. Velikosti pórů, srovnatelné s rozměry molekul, omezují molekulám vstup/výstup z pórů na základě velikosti a geometrie molekuly nebo tvorbu určitých (objemných) přechodových stavů v pórech. Proto se zeolity staly klíčovými průmyslovými katalyzátory, adsorbenty a iontoměniči. Zeolity se běžně syntetizují hydrotermální krystalizací. Tato metoda však poskytuje pouze omezenou kontrolu nad jejich krystalickou strukturou, morfologií nebo umístěním aktivních míst v krystalové mřížce. Některá z těchto omezení lze překonat pomocí alternativní syntetické metody; Assembly-Disassembly-Organisation-Reassembly (ADOR). ADOR transformuje mateřský zeolit (germanosilikát) na vrstevnatý prekurzor a následně používá tyto vrstvy jako stavební kameny pro novou zeolitovou strukturu. Naším cílem bylo vyvinout metodiku pro kontrolu morfologie krystalů germanosilikátového zeolitu UTL (Assembly), určit mechanismus hydrolýzy UTL (Disassembly) a rekonstruovat mateřský zeolit UTL z vrstveného materiálu ICP-1P (Organisation and Reassembly), jelikož tradiční ADOR poskytuje pouze zeolity menší velikosti kanálu než mateřský UTL. Pozorovali jsme, že morfologie krystalů UTL se progresivně mění s molárním poměrem Si/Ge zeolitu. Zvýšení poměru Si/Ge z 0,79 na...
|
|
| |
|
| |
|
| |
|
|
Molekulárně-dynamické simulace komplexů sestávajících z proteinů a nukleových kyselin
Zíma, Vlastimil ; Barvík, Ivan (vedoucí práce) ; Jungwirth, Pavel (oponent)
V rámci diplomová práce byly prostudovány algoritmy numerické integrace. Poté byla provedena důkladná studie aktivních míst polymeras virů HCV a HIV v komplexech s přirozeným substrátem a komplexem, ve kterém byl přistupující nukleosidtrifosfát nahrazen inhibitorem (S)-HMPMGpp resp. (S)-HMPMApp. Následně byla použita metoda ABF pro získání profilů volné energie pro přechod vody a methanu přes rozhraní vody a vakua. Stejná metoda byla na závěr použita pro získání profilu volné energie pro průchod vody, methanu a guanosinu skrz lipidovou dvouvrstvu.
|
|
|
Labile elementosilicates as intermediates for design of novel materials
Yue, Qiudi ; Opanasenko, Maksym (vedoucí práce) ; Hronec, Mlan (oponent) ; Zima, Vítězslav (oponent)
Zeolity jsou krystalické mikroporézní materiály s trojrozměrnými mřížkami vytvořenými z tetraedrů se sdílenými vrcholy. Zeolity jsou tradičně definovány jako hlinitokřemičitany (T = Si a Al). V dnešní době byly mřížkové atomy rozšířeny na další tri- /tetravalentní prvky, včetně B, Ga, Ge, Ti atd., vzhledem k chemické flexibilitě zeolitů. Výsledné materiály se označují jako elementosilikáty pro příslušné zeolity obsahující výše uvedené prvky. Tyto materiály vykazují fascinující vlastnosti díky odlišné povaze prvků ve struktuře, např. strukturální flexibilitě a nastavitelné kyselosti. Využití jedinečných vlastností elementosilikátových zeolitů, jejich použití jako výchozích pevných látek pro syntézu nových materiálů a jako adsorbentů pro separaci plynů učinilo velký pokrok. Složitost faktorů ovlivňujících syntézu zeolitu však omezuje možnost kontroly klíčových parametrů tvorby zeolitu, např. krystalizačního mechanismu, rychlosti růstu krystalů a fázové selektivity. Na druhou stranu, pro konkrétní zeolitové systémy, které jsou perspektivní pro separaci plynů, korelace mezi chemickým složením navržených struktur a jejich adsorpčními vlastnostmi je těžko postižitelná. S ohledem na výše uvedená fakta, byla tato práce zaměřena na návrh řady elementosilikátových zeolitů s laditelnými vlastnostmi (zejména...
|
|
|
Preparation of Influenza Neuraminidase and Polymerase Inhibitors
Zima, Václav
Chřipka je infekční onemocnění způsobené virem chřipky. Tento vir způsobuje závažnou virovou infekci, která se snadno přenáší z osoby na osobu během sezonních pandemií. Nejefektivnější způsob jak zabránit infekci, je očkování, nicméně kvůli vysoké mutační schopnosti viru se musí každý rok vakcína přeformulovat. Další způsob, jak bojovat proti chřipce, je podávání antivirotik. Klinické studie izolovaných kmenů ptačí chřipky (H5N1, 2004) a prasečí chřipky (H1N1, 2009) ukázaly na zvyšující se rezistenci vůči známým neuraminidasovým inhibitorům (oseltamivir, zanamivir). Tato resistence je zapříčiněna strukturními změnami v blízkosti katalytického místa enzymu. Výše zmíněné skutečnosti jsou motivací pro vývoj nových neuraminidasových inhibitorů a také pro vývoj inhibitorů, které cílí na jiné chřipkové enzymy. Tato práce se zabývá návrhem a přípravou nových inhibitorů chřipkové neuraminidasy a RNA-dependentní RNA polymerasy (konkrétně na PA podjednotku a skladbu PA-PB1 heterodimeru, Schéma 1). Inhibitory chřipkové neuraminidasy byly připraveny pomocí modifikace oseltamiviru v pozici C-5. Oselatamivir byl následně modifikován skupinami, které byly navržené tak, aby vytvářely interakce v kavitě-150. Byly změřeny aktivity nových derivátů oseltamiviru proti dvěma kmenům chřipky. Další část disertační práce...
|
|
|
Metal nanoparticles in zeolites
Zhang, Yuyan ; Čejka, Jiří (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Kubička, David (oponent)
Zeolity se zapouzdřenými kovovými nanočásticemi vzbudily v heterogenní katalýze velkou pozornost díky své vysoké katalytické aktivitě, selektivitě a stabilitě. Tato diplomová práce byla zaměřena na syntézu zeolitových katalyzátorů s malými a rovnoměrně distribuovanými kovovými nanočásticemi. Hlavními cíly bylo zapouzdření kovových nanočástic do zeolitu pomocí kokrystalizační strategie a 2D-3D transformce zeolitu. Doktorská práce byla provedena na oddělení syntézy a katalýzy J. Heyrovského Ústav fyzikální chemie a Katedře fyzikální a makromolekulární chemie na Přírodovědecké fakultě Univerzity Karlovy pod dohledem Prof. Jiřího Čejky. Zeolity jsou anorganické krystalické hlinitokřemičitany s mikroporézní strukturou. Mikropóry zeolitů poskytují ideální prostředí pro umístění kovových nanočástic. Kovových nanočástice vznikající v mikropórech zeolitu mohou být omezeny jeho krystalickou mříží, zabraňující agregaci a vyplavování kovu během reakčního procesu. Průměry mikropórů zeolitu se obvykle pohybujív rozmezí0,3-1,5 nm, což může sloužit k oddělení molekul v závislosti na jejich velikosti a tvaru, čímž se katalyzátory zeolite s kovovými nanočásticemi obohatí o tvarovou selektivitu. Zapouzdření kovových nanočástic do zeolitů může navíc ovlivnit distribuci kovových a kyselých center a vytvořit tak...
|
|
|
Preparation of Influenza Neuraminidase and Polymerase Inhibitors
Zima, Václav ; Machara, Aleš (vedoucí práce) ; Cibulka, Radek (oponent) ; Soural, Miroslav (oponent)
Chřipka je infekční onemocnění způsobené virem chřipky. Tento vir způsobuje závažnou virovou infekci, která se snadno přenáší z osoby na osobu během sezonních pandemií. Nejefektivnější způsob jak zabránit infekci, je očkování, nicméně kvůli vysoké mutační schopnosti viru se musí každý rok vakcína přeformulovat. Další způsob, jak bojovat proti chřipce, je podávání antivirotik. Klinické studie izolovaných kmenů ptačí chřipky (H5N1, 2004) a prasečí chřipky (H1N1, 2009) ukázaly na zvyšující se rezistenci vůči známým neuraminidasovým inhibitorům (oseltamivir, zanamivir). Tato resistence je zapříčiněna strukturními změnami v blízkosti katalytického místa enzymu. Výše zmíněné skutečnosti jsou motivací pro vývoj nových neuraminidasových inhibitorů a také pro vývoj inhibitorů, které cílí na jiné chřipkové enzymy. Tato práce se zabývá návrhem a přípravou nových inhibitorů chřipkové neuraminidasy a RNA-dependentní RNA polymerasy (konkrétně na PA podjednotku a skladbu PA-PB1 heterodimeru, Schéma 1). Inhibitory chřipkové neuraminidasy byly připraveny pomocí modifikace oseltamiviru v pozici C-5. Oselatamivir byl následně modifikován skupinami, které byly navržené tak, aby vytvářely interakce v kavitě-150. Byly změřeny aktivity nových derivátů oseltamiviru proti dvěma kmenům chřipky. Další část disertační práce...
|
host ::
RSS.