|
|
The effect of reaction conditions and type of active sites on the kinetics of heterogeneously catalysed formylation of amines
Olšovská, Adéla ; Veselý, Ondřej (vedoucí práce) ; Kubička, David (oponent)
Formamidy jsou cenné sloučeniny pro farmaceutickou výrobu a organickou syntézu. Běžné metody jejich syntézy však mají řadu nevýhod, včetně nízké reakční rychlosti a kontaminace těžkými kovy vyluhovanými z katalyzátoru. Podle několika článků by tyto problémy mohly být překonány použitím katalyzátorů na bázi zeolitů. Nicméně uvedené články poskytují poněkud rozporuplné výsledky, a také postrádají jasný popis toho, která centra v zeolitech jsou katalyticky aktivní. Proto jsme připravili soubor katalyzátorů na bázi zeolitů běžně popisovaných v literatuře (zeolit Beta iontově vyměněný do H+ a Cu2+ formy), abychom je otestovali a objasnili jejich katalytické chování a povahu aktivních míst. Jako modelovou reakci pro náš výzkum jsme zvolili formylaci N-methylanilinu kyselinou mravenčí a provedli jsme řadu experimentů za různých podmínek (rozpouštědla, koncentrace reaktantů, teplota). Na rozdíl od publikovaných článků, žádný ze zkoumaných materiálů nevykazoval v našich experimentech významnou katalytickou aktivitu. Navíc jsme zjistili, že zeolit Beta iontově vyměněný do formy mědi, který je v literatuře zmiňován nejčastěji, je v přítomnosti kyseliny mravenčí nestabilní, což způsobuje vyplavování mědi do reakční směsi. Zároveň se nám podařilo prokázat, že reakce probíhá spontánně v 1,4-dioxanu bez...
|
|
|
Metal nanoparticles in zeolites
Zhang, Yuyan ; Čejka, Jiří (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Kubička, David (oponent)
Zeolity se zapouzdřenými kovovými nanočásticemi vzbudily v heterogenní katalýze velkou pozornost díky své vysoké katalytické aktivitě, selektivitě a stabilitě. Tato diplomová práce byla zaměřena na syntézu zeolitových katalyzátorů s malými a rovnoměrně distribuovanými kovovými nanočásticemi. Hlavními cíly bylo zapouzdření kovových nanočástic do zeolitu pomocí kokrystalizační strategie a 2D-3D transformce zeolitu. Doktorská práce byla provedena na oddělení syntézy a katalýzy J. Heyrovského Ústav fyzikální chemie a Katedře fyzikální a makromolekulární chemie na Přírodovědecké fakultě Univerzity Karlovy pod dohledem Prof. Jiřího Čejky. Zeolity jsou anorganické krystalické hlinitokřemičitany s mikroporézní strukturou. Mikropóry zeolitů poskytují ideální prostředí pro umístění kovových nanočástic. Kovových nanočástice vznikající v mikropórech zeolitu mohou být omezeny jeho krystalickou mříží, zabraňující agregaci a vyplavování kovu během reakčního procesu. Průměry mikropórů zeolitu se obvykle pohybujív rozmezí0,3-1,5 nm, což může sloužit k oddělení molekul v závislosti na jejich velikosti a tvaru, čímž se katalyzátory zeolite s kovovými nanočásticemi obohatí o tvarovou selektivitu. Zapouzdření kovových nanočástic do zeolitů může navíc ovlivnit distribuci kovových a kyselých center a vytvořit tak...
|
|
|
Design of sustainable catalysts by post-synthesis modification of germanosilicate zeolites
Zhang, Jin ; Shamzhy, Mariya (vedoucí práce) ; Hronec, Mlan (oponent) ; Kubička, David (oponent)
1 Abstrakt Vzhledem k přítomnosti malých strukturních jednotek (např. D4R, D3R), germanosilikátové zeolity jsou obecně charakterizovány vysokým objemem pórů a multidimenzionálními/extra-velkými pórovými systémy, takže jsou zvláště vhodné při zpracování objemných molekul (zejména podílejících se na valorizaci sloučenin získaných z biomasy). Nízká kyselost, nízká hydrotermální stabilita a vysoká cena Ge však výrazně omezují praktické používání zeolitů obsahujících Ge. Cílem této práce bylo navrhnout nové katalyzátory modifikovatelného chemického složení na bázi germanosilikátového zeolitu a s laditelnou pórovitostí pro relevantní kysele katalyzované reakce, jako je ketalizace polyalkoholů, epoxidace olefinů, Baeyer-Villigerova oxidace cyklických ketonů a Meerwein-Ponndorf-Verleyho redukce aldehydů. Germanosilikátové zeolity různých struktur, včetně středněporézního ITH, širokoporézního IWW, nebo extraporézních UTL a *CTH, byly důkladně charakterizovány kombinací technik (tj. XRD, fyziosorpce, elektronová mikroskopie, chemická analýza, mimo jiné) a podrobeny různým postsyntetizačním modifikacím, s cílem pochopit vztahy syntéza- struktura-aktivita v navržených katalyzátorech na bázi germanosilikát-zeolit. V ketalizaci glycerolu na solketal byla nalezena slabá kyselá centra IWW a UTL germanosilikátů jako aktivní...
|
|
|
Shape selectivity of ADOR zeolites in gas-phase m-xylene isomerisation
Remperová, Natália ; Mazur, Michal (vedoucí práce) ; Kubička, David (oponent)
Zeolity sú mikroporézne kryštalické aluminosilikáty. Uplatňujú sa ako katalyzátory, pretože sa vyznačujú kyslým charakterom, tvarovou selektivitou, veľkým povrchom, vysokou tepelnou a chemickou stabilitou. Nový druh materiálov je zaujímavé skúmať ako katalyzátory v rôznych rekciách. Izomerizácia m-xylénu je veľmi citlivá na tvar a dimenzionalitu pórov, je to teda výborná reakcia na charakterizáciu zeolitov. Cieľom tejto práce bolo preskúmať vplyv tvarovej selektivity izoretikulárnych zeolitov na ich správanie sa v izomerizácii m-xylénu. Izoretikulárne zeolity pozostávajú z rovnakých kryštalických vrstiev, ktoré sú prepojené rôznymi spôsobmi a majú odlišné štruktúry pórov. Katalytické vlastnosti skúmaných zeolitov boli porovnané s komerčnými katalyzátoromi ZSM-5. Izoretikulárne zeolity boli pripravené pomocou metódy ADOR. Táto nová metóda syntézy zeolitov poskytuje materiály so zachovanými kryštalickými vrstvami, no s odlišnými kanálovými systémami. Pôvodný Al-UTL zeolit (14- a 12-členné kanály) bol pripravený procesom hydrotermálnej syntézy. Tento materiál bol použitý na syntézu dcérskych zeolitov s rôznymi kanálovými systémami: Al-IPC-7 (14- a 12-členné, ako aj 12- a 10-členné kanály), Al-IPC-2 (12- a 10-členné kanály), Al-IPC-6 (12- a 10-členné, ako aj 10- a 8-členné kanály) a Al-IPC-4 (8- a...
|
|
|
Analýza trhu pro komercializaci produktu
Kukula, Jakub ; Procházka, David Anthony (vedoucí práce) ; Kubička, David (oponent)
Předkládaná práce analyzuje současný světový trh sterilizace pomocí peroxidu vodíku se zaměřením na metody jeho měření s cílem najít optimální postup pro komercializaci nově vyvinuté technologie, která umožňuje monitorovat průběh sterilizačního procesu. V rámci práce byla provedena konkurenční analýza pěti sil od M. E. Portera, která osvětlila konkurenční vztahy mezi subjekty na trhu a dále byly pomocí PESTLE analýzy nalezeny jednotlivé faktory ovlivňující tento trh. Ze získaných výsledků byly následně pomocí SWOT analýzy identifikovány silné a slabé stránky, příležitosti a hrozby, které mohou ovlivnit komercializaci nové technologie. Tyto informace byly použity k definování doporučení pro úspěšné zavedení nového produktu na světový trh.
|
host ::
RSS.