|
|
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Maršálek, Ondřej ; Jungwirth, Pavel (vedoucí práce) ; Horáček, Jiří (oponent) ; Pittner, Jiří (oponent)
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
|
|
|
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Maršálek, Ondřej
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
|
|
|
Calculations of photoelectron spectra of small water clusters using the independent molecule model
Šklíba, Pavel ; Mašín, Zdeněk (vedoucí práce) ; Čížek, Martin (oponent)
Cílem této bakalářské práce je teoreticky zkoumat spektra fotoelektronů malých vodních molekulárních clusterů. Tato práce je motivovaná nedávnými experimentálními výsledky od Hartwega et al. [Phys. Rev. Letters 118, 103402, 2017], které ukázaly, že parametr asymetrie charakterizující úhlové rozdělení fotoelektronů s rostoucím počtem molekul v clusteru konverguje k jedné univerzální křivce. Momentálně nejsou k dispozici žádné teoretické studie, které by toto zjištění podpořily. Vyvinuli jsme proto velmi jednoduchý model fotoionizace molekulárních clusterů založený na použití dat pro fotoionizaci jedné molekuly. Zjistili jsme, že výsledky našeho modelu jsou citlivé na různé struktury clusterů se stejným počtem molekul. Některé naše výsledky pro úhlové rozdělení fotoelektronů vykazují trendy pozorované v experimentu. Nicméně, platnost našeho modelu bude muset být dále prověřena za pomoci přesných výpočtů předtím, než mohou být naše výsledky jednoznačně interpretovány.
|
|
| |
|
|
Solvent effects on ion pairing and photoionization in water
Pluhařová, Eva ; Jungwirth, Pavel (vedoucí práce) ; Nachtigall, Petr (oponent) ; Laage, Damien (oponent)
Název práce: Vliv rozpouštědla na iontové párování a fotoionizaci ve vodě Autor: Mgr. et Ing. Eva Pluhařová Katedra: Fyzikální a makromolekulární chemie Vedoucí doktorské práce: Prof. Pavel Jungwirth, DSc., ÚOCHB AV ČR, v.v.i. E-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: Různé metody teoretické chemie, konkrétně klasická molekulová dy- namika s empirickými silovými poli, ab initio molekulová dynamika, metody rozšířeného vzorkování a ab initio výpočty, byly použity k hlubšímu pochopení iontového párování a fotoionizace ve vodných roztocích. Zmenšující se modelové systémy byly zkoumány výpočetními metodami rostoucí přesnosti a náročnosti. Při studiu koncentrovaných roztoků lithných solí klasickou molekulovou dy- namikou vedla oprava zahrnující elektronické kontinuun ke kvalitativnímu zlepšení oproti konvenčním nepolarizovatelným silovým polím, a tak umožnila interpretaci měření pomocí rozptylu neutronů. Stejný přístup byl také úspěšný pro předpověď afinity halidů k rozhraní voda/olej. Kombinací ab initio molekulové dynamiky a výpočtů potenciálu střední síly byl navržen spolehlivý postup pro výpočet profilu volné energie pro disociaci iontového páru. Poté byly odhadnuty rozdíly v síle...
|
|
|
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Maršálek, Ondřej
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
|
|
|
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Maršálek, Ondřej ; Jungwirth, Pavel (vedoucí práce) ; Horáček, Jiří (oponent) ; Pittner, Jiří (oponent)
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
|
host ::
RSS.