|
|
Optical characterization of inorganic lead halide perovskites using ab-initio methods
Matula, Radovan ; Špaček, Ondřej (oponent) ; Liška, Petr (vedoucí práce)
This thesis deals with lead halide perovskites (LHPs), a relatively new group of materials which have found much use in fields such as photovoltaics and optoelectronics. LHPs’ potential lies in their electronic structure and easily tunable band gap, which result in unique physical and functional properties. To study LHPs’ optical properties and electronic structure we employ density functional theory (DFT). The DFT method is an ab-initio method built upon minimization of electron density functional to find the ground state energy of a given system. The DFT method was employed along with the use of hybrid functionals to obtain the correct band structure and band gap of CsPbBr3 bulk. The theoretically obtained data were used in the effective mass model to compare with the photoluminescence emission peaks of individual CsPbBr3 nanocrystals to correctly assess the exciton energy levels based on the nanocrystals’ size, and shape.
|
|
|
Vliv nečistot na kohezi rozhraní v multivrstvách nitridů tranzitivních kovů
Češka, Jakub ; Zelený, Martin (oponent) ; Černý, Miroslav (vedoucí práce)
Tato práce se zabývá studiem multivrstev nitridů tranzitivních kovů pomocí prvoprincipiálních výpočtů. Studovány jsou tři konkrétní systémy AlN / TiN, AlN / VN a TiN / VN. Tyto systémy jsou studovány ve struktuře B1. Rozhraní je orientováno podél krystalové roviny (001). Hlavním cílem je objasnění vlivu nečistoty na kohezi multivrstev. Studovanou nečistotou je substituční atom O, který v nitridu nahradí atom N. Pro zmíněné systémy jsou predikovány preferované pozice substituce pro tři rozdílné koncentrace substitučních atomů. Tyto predikce jsou provedeny na základě energetické bilance substituce v různých pozicích. Podle výsledků se preferované pozice substituce mohou lišit pro rozdílné koncentrace kyslíku. Ve většině případů se preferované pozice nacházejí na rozhraní mezi nitridy. Pro systémy s nečistotou v preferované pozici jsou vypočteny hodnoty lomové energie pro různé lomové roviny ve směru (001). Vliv nečistoty na lomovou energii závisí na její koncentraci. V případě multivrstvy AlN / TiN bylo při vhodné koncentraci pozorováno zvýšení lomové energie nejslabšího článku multivrstvy. V ostatních případech se lomová energie vlivem přítomnosti nečistoty výrazně neměnila nebo se zhoršila.
|
|
|
Teoretické studium dehydratace ethanolu katalyzované kyselými centry v zeolitech
Vacek, Jaroslav ; Nachtigall, Petr (vedoucí práce) ; Uhlík, Filip (oponent)
Zeolity jsou významnou skupinou katalyticky aktivních hlinitokřemičitanů. Jsou běžně používány jako katalyzátory při zpracování ropy. Mohou být použity i pro jiné reakce, například pro dehydrataci ethanolu, kterou lze také označit za deoxygenaci ethanolu. V této práci byly použity oba tyto termíny zaměnitelně. Experimentálně bylo zjištěno, že produkty reakce jsou diethylether a ethylen. Tato reakce představuje potenciální způsob zpracování ethanolu jako biopaliva. Diethylether a ethylen jsou žádanými molekulami a mají široké využití. Jejich výroba z ethanolu je potenciálně zajímavá. V rámci experimentální studie (Shashikant A. Kadam, Mariya V. Shamzhy) z roku 2018 bylo zjištěno, že reakční podmínky ovlivňují složení a poměr produktů deoxygenace ethanolu. Za zvýšené teploty a za nízkých tlaků stoupá podíl ethylenu ve směsi produktů. Diethylether je preferovaný produkt za vysokých tlaků a za nižších teplot. Cílem této práce bylo objasnění mechanismu reakce a vysvětlení změny v selektivitě katalyzátoru za různých podmínek. Tato práce je koncipována jako navazující teoretická studie. Metody výpočetní chemie poskytují teoreticky podloženou představu o geometrii a energii molekulárních systémů. S jejich pomocí je možné zkoumat mechanizmus chemických reakcí a jejich energetické bariéry a bilance, které umožňují...
|
|
|
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Maršálek, Ondřej ; Jungwirth, Pavel (vedoucí práce) ; Horáček, Jiří (oponent) ; Pittner, Jiří (oponent)
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
|
|
|
Teoretické zkoumání interakce vody se zeolity za vysokých teplot
Benešová, Tereza ; Heard, Christopher James (vedoucí práce) ; Fišer, Jiří (oponent)
Tato práce se zabývala teoretickým studiem hydrolýzy a izotopické výměny kyslíků v zeolitu chabazitu za vysokých teplot. Teoretická studie byla provedena metodami výpočetní chemie, konkrétně s využitím teorie funkcionálu hustoty. Reakce vody se zeolitem byly modelovány pomocí periodického modelu, ve kterém byl chabazit reprezentován periodicky se opakující supercelou sestávající z 36 Si/Al tetraedrů. Reakce byly studovány pro jednu nebo dvě molekuly vody, tedy pro situace odpovídající vysokým teplotám. Byly nalezeny relevantní mechanismy izotopické výměny kyslíku a byla diskutována jejich kompetice s hydrolýzou zeolitové mřížky.
|
|
|
Magnetic circular dichroism and aromatic compounds
Štěpánek, Petr ; Bouř, Petr (vedoucí práce) ; Matějka, Pavel (oponent) ; Srnec, Martin (oponent)
Název práce: Magnetický cirkulární dichroismus a aromatické sloučeniny Autor: Petr Štěpánek Katedra/Ústav: Ústav organické chemie a biochemie AV ČR, v.v.i. Vedoucí disertační práce: prof. RNDr. Petr Bouř, DSc., Ústav organické chemie a biochemie AV ČR, v.v.i. Abstrakt: Práce představuje sérii studií zabývajících se magnetickým cirkulárním dichroismem (MCD), spektroskopickou metodou, u které v posledních letech došlo k intenzívnímu teoretickému rozvoji. Díky vývoji kvantově-chemických pro- gramů se otevírají nové možnosti výpočtů a interpretace MCD spekter větších a různorodějších molekul než bylo doposud možné. V představovaných studiích jsme využili nově vyvinutých výpočetních prostředků k rozšíření možných aplikací MCD a představujeme zde MCD například jako metodu pro získání informace o struktuře fullerenů. Dále jsme studovali vliv konformace a implicitního a explic- itního rozpouštědla na MCD spektra aromatických amino kyselin s pomocí nově implementovaného alternativního výpočetního postupu využívajícího sčítání přes excitované stavy. Představujeme také teoretické předpovědi spekter nukleárního spinově-indukovaného cirkulárního dichroismu coby nové strukturně-analytické metody....
|
|
|
Structure, dynamics and reactivity of the hydrated electron
Uhlig, Frank ; Jungwirth, Pavel (vedoucí práce) ; Pittner, Jiří (oponent) ; Sebastiani, Daniel (oponent)
Struktura, dynamika a reaktivita hydratovaného elektronu Frank Uhlig Tato práce se zabývá zkoumáním hydratovaného elektronu, který je jedním z produktů ionizace vody a klíčovým meziproduktem radiační chemie ve vodném prostředí. Ačkoli se o existenci hydratovaného elektronu ví již více než 50 let, jeho struktura je těžko postižitelná a je předmětem diskuzí až do současnosti. V této práci jsme ukázali, že pomocí ab initio metod lze získat věrohodný popis hy- dratovaného elektronu, jeho rovnovážné struktury, jeho dynamiky po zachycení vodou a jeho reaktivity. Za tímto účelem byly zkoumány malé klastrové modely i rozsáhlé systémy modelující jak vnitřek, tak povrch kapaliny s rozpuštěným elektronem.
|
|
|
"Ab initio" studium systémů na bázi CeO2
Fečík, Michal ; Szabová, Lucie (vedoucí práce) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
Heterogenní katalýza hraje významnou roli pro zvy¹ování efektivity rùzných procesù. Vysokou katalytickou aktivitu vykazují oxidy ceru patøící k tzv. reducibilním oxidùm, je¾ snadno uvolòují èi (zpìtnì) pøijímají atomy kyslíku prostøednictvím procesù redukce a oxidace. Zámìrem pøedlo¾ené práce je vypoèítat pásové struktury a øezy plochami konstantní energie objemových a povrchových systémù oxidu ceru pomocí kvantovì-mechanické "ab initio"metody Teorie hustotního funkcionálu. Numerické simulace jsou provádìny pomocí programového balíèku Quantum ESPRESSO za u¾ití metod rovinných vln a pseudopotenciálu. Silná korelace elektronù v pøípadì atomù ceru je modelována pøidáním Hubbardova U-èlenu. Hlavní dùraz je kladen na mo¾nost porovnávání teoretických výsledkù s tìmi získanými pomocí experimentální metody úhlovì-rozli¹ené fotoelektronové spektroskopie umo¾òující pøímý zisk jak pásových struktur, tak øezù plochami konstantní energie zkoumaného materiálu. Porovnání pomù¾e jak poznat mo¾nosti a mo¾né hranice zmínìné experimentální metody, tak i roz¹íøit její teoretické zázemí vedoucí k prohloubení znalostí materiálù perspektivních pro katalýzu. Klíèová slova: Teorie hustotního funkcionálu, Hubbardùv U-èlen, pásová struktura, plocha konstantní energie, Brillouinova zóna 1
|
|
|
Theoretical Investigation of Low-dimensional Magnetic Materials
Li, Shuo ; Grajciar, Lukáš (vedoucí práce) ; Frauenheim, Thomas (oponent) ; Jelínek, Pavel (oponent)
Nízkorozměrné struktury, jako například grafen, dvourozměrné chalkogenidy tranzitních kovů či jednorozměrná vlákna chalkogenidů, jsou atraktivní pro jejich potenciální aplikace ve spintronice a valleytronice a to právě kvůli vlastnostem vyplývajícím z nízkorozměrné struktury. Novékoncepce v elektronice a spintronice se opírají o využití jednorozměrných (1D) a dvourozměrných (2D) struktur. Většina 1D a 2D struktur není magnetická, což představuje významnou překážku k přímočarým aplikacím ve spintronice. Je proto pochopitelné, že objevování nových nízkorozměrných magnetických struktur je velkou výzvou současné materiální chemie a fyziky. Velkou výzvou je rovněž valleytronika, která přináší nové možnosti ukládáníinformací. Předmětem předkládané práce je teoretické studium magnetických a elektronických vlastnostínízkodimenzionálních struktur. Geometrické, elektronickéa magnetickévlastnosti několika tříd 2D a 1D materiálů byly zkoumány pomocímetod funkcionálu hustoty (DFT). V práci je popsána řada nových materiálů s širokou škálou magnetických vlastností a ukazuje na možné způsoby jejich budoucího využití. Mez popisované materiály patří 2D MXeny, 1D nanovlákna tetrasulfidu vanadu a 2D nesymetricky substituované(Janus) dichalkogenidy, které všechny vykazují parametry požadované k aplikacím ve...
|
|
|
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Maršálek, Ondřej
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
|
host ::
RSS.