Original title: Simulace interakcí iontů s (bio)molekulami ve vodném prostředí
Translated title: Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Authors: Maršálek, Ondřej ; Jungwirth, Pavel (advisor) ; Horáček, Jiří (referee) ; Pittner, Jiří (referee)
Document type: Doctoral theses
Year: 2012
Language: eng
Abstract: [eng] [cze]
Title: Structure and dynamics of electronic defects in liquid water Author: Ondřej Maršálek Institute: Institute of Organic Chemistry and Biochemistry, Academy of Sciences of the Czech Republic Supervisor: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. Supervisor's e-mail address: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstract: In this thesis we present ab inito molecular dynamics simulations of two different electronic defects in water. Photoionization of liquid water produces a cationic hole, which undergoes ultrafast dynamics and forms the hydrated proton and the hydroxyl radical as its products. We study both the dynamics and spectroscopy of this process. The hydrated electron is a key intermediate in radiation chemistry of aqueous systems. We simulate its equilibrium properties in anionic water clusters as well as the dynamics of vertical electron attachment to cold and warm clusters. The hydrated electron reacts with a hydrated proton to form a hydrogen atom. We examine this reaction at a finite temperature in a larger cluster as well as in more detail in a smaller cluster. Because both of the electronic defects studied here are challenging open-shell species, we put emphasis on benchmarking and testing our computational setup. Six published articles are attached to the thesis. Keywords: density functional theory,... Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab...
Keywords: ab inito molecular dynamics; cationic hole; density functional theory; hydrated electron; photoionization; self-interaction correction; vertical electron attachment; water ionization; ab initio molekulární dynamika; fotoionizace; hydratovaný elektron; ionizace vody; kationtová díra; selfinterakční korekce; teorie funkcionálu hustoty; vertikální záchyt elektronu

Institution: Charles University Faculties (theses) (web)
Document availability information: Available in the Charles University Digital Repository.
Original record: http://hdl.handle.net/20.500.11956/41619

Permalink: http://www.nusl.cz/ntk/nusl-497901


The record appears in these collections:
Universities and colleges > Public universities > Charles University > Charles University Faculties (theses)
Academic theses (ETDs) > Doctoral theses