|
| |
|
| |
|
| |
|
|
Tensor Network-based Computational Methods for Strongly Correlated Molecular Quantum Mechanics
Brandejs, Jan ; Veis, Libor (vedoucí práce) ; Mančal, Tomáš (oponent) ; Pitoňák, Michal (oponent)
Navzdory obrovskému pokroku v posledních desetiletích zůstává přesný popis silně ko- relovaných molekul dodnes výzvou. Abychom to změnili, vyvinuli jsme masivně paralelní implementaci metody DMRG, program MOLMPS. Pro takové nerelativistické systémy, které vyžadují přesný popis jak statické tak i dynamické korelace jsme rozšířili MOLMPS na téměř linerárně škálující metodu DLPNO-TCCSD. V relativistické oblasti jsme první, kdo použil čtyřkomponentí metodu CCSD ke korekci popisu dynamické korelace v DMRG. Výsledná metoda se nazývá 4c-TCCSD. Použití programu MOLMPS jsme demonstrovali na obtížných systémech, např. pro π-konjugovaný tetramer anthracenu s aktivním pro- storem CAS(63,63) a kofaktor FeMoco s CAS(113,76). Tyto výpočty ukázaly, že par- alelizace v vykazuje dobré škálování až na úroveň přibližně 2000 procesorových jader. Na příkladu modelu molekuly porfyrinu jsme demonstrovali, že metoda DLPNO-TCCSD dokáže popsat 99,9 % korelační energie získané původní metodou TCCSD. Naše rela- tivistická studie spektroskopických vlastností těžkých biatomik ukázala, že metoda 4c- TCCSD zvyšuje přesnost oproti CCSD až na řád CCSD(T), a že má v relativistické oblasti potenciál. Tato poráce pojednává o třech různých implementacích kvantově chemických metod založených na QC-DMRG. 1
|
|
|
Ab initio výpočty molekuly BN a malých polycyklických uhlovodíků jednoreferenčními a Brillouinovými-Wignerovými multireferenčními metodami spřažených klastrů
Veis, Libor
Tématem diplomové práce jsou výpočty jednoreferenčními a Brillouinovými- Wignerovými multireferenčními metodami spřažených klastrů. V úvodní části je podán stručný přehled teorie vybraných kvantově chemických metod se zaměřením na teorii spřažených klastrů (jedno i multireferenční). Třetí kapitola se věnuje výpočtům nejnižšího singletního a tripletního elektronového stavu molekuly nitridu boru (BN). Nejnižší singletní stav (1 + ) vykazuje multireferenční charakter, a proto je tato molekula vhodná pro testy nově vyvinutých výpočetních metod. Různými variantami multireferenční Brillouinovy-Wignerovy metody spřažených klastrů (MR BWCC) byly spočítány vibrační frekvence, anharmonicity a hodnoty singlet-tripletního štěpení. Výsledky byly porovnány s experimentálními hodnotami, výsledky jednoreferenční metody spřažených klastrů a také redukované multireferenční metody spřažených klastrů. Čtvrtá a pátá kapitola představují studii série sedmi malých polycyklických uhlovodíků sumárního vzorce C5H2n (n = 0 - 4) [1]. Na úrovni metody CCSD(T)/cc-pVTZ byla ověřena existence lokálních minim všech sedmi strutur. Jejich stabilita byla předpovězena na základě výsledků výpočtů slučovacích entalpií a energií pnutí. Na úrovni metody CCSD(T)/cc-pVTZ byly spočítany 1H a 13C NMR spektra (chemické posuny), IČ a Ramanova...
|
|
|
Krátkočasová delokalizace a absorpce světla
Vokrouhlický, David ; Mančal, Tomáš (vedoucí práce) ; Veis, Libor (oponent)
Koherentní delokalizace excitonů zlepšuje funkci sběru světla fotosyntetických antén tím, že vytváří podmínky pro velmi rychlý přenos excitace v prostoru. Tato práce se zaměřuje na dva různé efekty vytvářející koherenci - krátkodobé excitace světlem a sla- bou vazbu mezi pigmenty, které jsou v systému přítomny v delším časovém měřítku. Je vypočten vývoj a relaxace jednoduchých systémů - dimeru a trimeru. Hlavní část práce prezentuje nové numerické metody pro rozlišení dvou typů koherence v průběhu evoluce, a jejich aplikaci na zmíněné systémy. 1
|
|
|
Výpočty elektronové struktury biologicky relevantních komplexů přechodných kovů
Matoušek, Mikuláš ; Veis, Libor (vedoucí práce) ; Mančal, Tomáš (oponent)
Porfyriny jsou důležitou skupinou molekul, která je intenzivně studována, jak ex- perimentálně, tak výpočetně. Ale, přes veškerou snahu, u mnoha otázek stále nejsme schopni dosáhnout konzistentní shody mezi teorií a experimentem. Jednou z dosud nevyřešených otázek je charakter základního stavu molekuly Fe(II)-porfyrinu. Použili jsme model molekuly Fe(II)-porfyrinu, na kterém jsme studovali efekt změn geometrie na pořadí spinových stavů. Pomocí rozsáhlých DMRG-CASSCF výpočtů se zahrnutím dynamické korelace metodou TCCSD(T) se nám podařilo spojit efekt těchto geomet- rických změn s experimentálními daty výsledky, a předpovědět, že izolovaná molekula Fe(II)-porfyrinu bude mít kvintetní základní stav. Navíc, s použitím koordinovaného porfyrinu, náležící do skupiny komplexů železnatého porfyrinu s karbenem, ukazujeme, že i geometrické změny mimo porfyrinové jádro nemohou být přehlíženy. 1
|
|
|
Structure and selforganization of aggregates of photosynthetic molecules
Sláma, Vladislav ; Mančal, Tomáš (vedoucí práce) ; Duffy, Christopher (oponent) ; Veis, Libor (oponent)
V této práci se zabýváme využitím kombinace kvantově chemických (QC) metod a molekulárně dynamických (MD) simulací s Frenkelovým excitonovým modelem (FEM) pro výpočet a simulaci optických vlastností a přenosu excitační energie v komplexních molekulárních systémech na základě známé molekulární struktury. Kombinace QC a MD metod představuje velice účinný nástroj pro studium a vysvětlení procesů na molekulární úrovni, které jsou za hranicemi standartní parametrizace FEM. Tyto metody jsou využity pro studium a vysvětlení molekulárního mechanismu přenosu excitační energie v rylenových systémech, zejména pro vysvětlení rychlého přenosu excitační energie v dyádě rylenových molekul s kolmým uspořádáním přechodových dipólů, kde by podle standartního FEM žádný přenos energie neměl nastat. Na fundamentální úrovni propojíme FEM s QC metodou konfigurační interakce, navrhneme rozšíření FEM, které zahrnuje interakci s více excitovanými stavy a studujeme vliv těchto interakcí na optické vlastnosti molekulárních agregátů. Na základě inspirace základními vlastnostmi FEM je představen nový koncept umělé světlo-sběrné antény, založené na florografenu a jejíž konstrukční principy jsou in- spirovány přírodními...
|
|
| |
|
|
Modelling of Ultracold Gases in Multidimensional Optical Lattices
Urbanek, Miroslav ; Soldán, Pavel (vedoucí práce) ; Opatrný, Tomáš (oponent) ; Veis, Libor (oponent)
Název práce: Modelování velmi chladných plynů ve vícedimenzionálních optických mřížkách Autor: Miroslav Urbanek Katedra: Katedra chemické fyziky a optiky Vedoucí disertační práce: doc. Ing. Pavel Soldán, Dr. Abstrakt: Optické mřížky jsou experimentálními zařízeními, které využívají laserové světlo pro zachycení velmi chladných neutrálních atomů v periodických prostorových strukturách. Systém bosonových atomů v optické mřížce lze popsat Boseho- Hubbardovým modelem. Přestože existují pokročilé analytické a numerické metody ke studiu tohoto modelu v jedné dimenzi, jejich rozšíření do více rozměrů nebylo doposud příliš úspěšné. V této práci představuji původní numerickou metodu, založenou na stromových tenzorových sítích, určenou k simulaci časového vývoje ve vícedimenzionálních mřížkových systémech se zaměřením na dvoudimenzionální Boseho-Hubbardův model. Metoda je použita ke zkoumaní jevů pozorovaných v současných experimentech. Konkrétně jsem studoval kolaps a obnovu fázové koherence, rozpínaní bosonů a mnohočásticovou lokalizaci ve dvourozměrných optických mřížkách. Výsledkem této práce je TEBDOL - program pro modelování jednodimenzionálních a dvoudimenzionálních mřížkových systémů. Klíčová slova: Boseho-Hubbardův model, optická mřížka, tenzorová síť, vícedimenzionální sys- tém
|
host ::
RSS.