Home > Academic theses (ETDs) > Doctoral theses > Podporovaný nanostrukturovaný Pd katalyzátor na bázi depozice atomárních vrstev: od oxidace metanolu po vývoj vodíku
Original title:
Podporovaný nanostrukturovaný Pd katalyzátor na bázi depozice atomárních vrstev: od oxidace metanolu po vývoj vodíku
Translated title:
Supported nanostructured Pd catalyst using atomic layer deposition: from methanol oxidation to hydrogen evolution reaction
Authors:
Bawab, Bilal ; Knez, Mato (referee) ; Nielsch, Kornelius (referee) ; Macák, Jan (advisor) Document type: Doctoral theses
Year:
2024
Language:
eng Publisher:
Vysoké učení technické v Brně. CEITEC VUT Abstract:
[eng][cze]
V této práci byly zkoumány katalytické schopnosti druhů Pd deponovaných metodou Atomic Layer Deposition (ALD) na různých substrátech. Druhy Pd složené z nanočástic (NP) a jednotlivých atomů (SA) byly syntetizovány na vrstvách anodických nanotrubiček TiO2 (TNT) a uhlíkových papírech, aby se prozkoumalo jejich chování při elektrooxidaci methanolu a reakci vývoje alkalického vodíku (HER). Pd NP byly naneseny na vrstvy TNT jako katalyzátor oxidace methanolu, čímž se využil jejich velký povrch a přímý elektrický kontakt přes titanovou fólii. TEM analýza ukázala velikosti částic Pd mezi 7 a 12 nm, s posunem k tvorbě porézní vrstvy Pd po 450 cyklech ALD. Cyklická voltametrie odhalila, že katalytická aktivita dosáhla vrcholu po 400 a 450 cyklech, což ukazuje na optimální zatížení Pd a vlastnosti proti otravě, což potenciálně umožňuje přímou konverzi CH3OH na CO2. Další role Pd dosáhla přítomností SA a NP. Druhy Pd byly dekorovány na uhlíkových papírech a byly studovány jako HER katalyzátor. vzorky před a po elektrochemických měřeních byly charakterizovány rentgenovou fotoelektronovou spektroskopií potvrzující přítomnost druhů Pd2+. Elektrochemicky aktivní povrchová plocha se významně zvýšila s cykly ALD a dosáhla plató při 300c Pd. Pozoruhodné je, že CP 600c Pd vykazoval nadměrný potenciál 4,55 mV, což je nejnižší hodnota udávaná pro Pd elektrokatalyzátory v alkalických podmínkách. To zdůrazňuje synergické účinky Pd konfigurací na zesílení HER a zkoumá mechanismus, kterým dochází k HER procesu.
In this thesis, the catalytic capabilities of Pd species deposited by Atomic Layer Deposition (ALD) was explored on different substrates. Pd species composed of Nanoparticles (NPs) and Single atoms (SAs) were synthesized on anodic TiO2 nanotube (TNT) layers and carbon papers, respectively, to investigate their performance in methanol electro-oxidation and the alkaline hydrogen evolution reaction (HER). Pd NPs were deposited on TNT layers as methanol oxidation catalyst, leveraging their large surface area and direct electrical contact through the titanium foil. TEM analysis showed Pd particle sizes between 7 and 12 nm, with a shift to a porous Pd layer formation beyond 450 ALD cycles. Cyclic voltammetry revealed that catalytic activity peaked at 400 and 450 cycles, indicating optimal Pd loading and anti-poisoning characteristics, potentially enabling direct CH3OH to CO2 conversion. The other role the Pd achieved through the presence of SAs and NPs. Pd species were decorated on carbon papers were studied as HER catalyst. the samples before and after electrochemical measurements were characterized with X-ray photoelectron spectroscopy confirming the presence of Pd2+ species. The electrochemical active surface area increased significantly with ALD cycles, reaching a plateau at 300c Pd. Notably, CP 600c Pd demonstrated an overpotential of 4.55 mV, the lowest reported for Pd electrocatalysts in alkaline conditions. This highlights the synergistic effects of Pd configurations on HER enhancement and explores the mechanism by which the HER process occurs.
Keywords:
alkalický; Depozice Atomové Vrstvy; druhy Pd; HER; katalýza; MOR; nadměrný potenciál; otrava; palivové články; stabilní; čistý vodík; štěpení vody; alkaline; Atomic Layer Deposition; catalysis; clean hydrogen; fuel cells; HER; MOR; overpotential; Pd species; poisoning; stable; water splitting
Institution: Brno University of Technology
(web)
Document availability information: Fulltext is available in the Brno University of Technology Digital Library. Original record: https://hdl.handle.net/11012/245609