Original title: Teoretciké studium vzácých kovů zachycených v matrici
Translated title: Theoretical insights into encapsulated noble metals
Authors: Hou, Dianwei ; Heard, Christopher James (advisor) ; Logsdail, Andrew (referee) ; Rubeš, Miroslav (referee)
Document type: Doctoral theses
Year: 2022
Language: eng
Abstract: [eng] [cze]
Noble metals are widely used in industry due to their excellent catalytic and optical properties. Because of limited reserves and high prices, it is desired to make effective use of every atom. It has been possible in recent years to produce subnanometer clusters or even isolated atoms, despite their low resistance against sintering. Furthermore, it has been recently established that the encapsulation of single atoms and subnanometer noble metal clusters can be achieved via trapping at metal oxides, ranging from two-dimensional layered materials to the void space within the pores of zeolites. However, neither the atomistic mechanisms of atom/cluster trapping, nor the means by which they may be optimized are known. Furthermore, the relationship between the physical and electronic state of trapped atoms/clusters and their reactive properties in catalysis are currently only weakly understood. In this thesis, we used theoretical methods ranging from global structure optimization to kinetic Monte Carlo to identify the roles of cluster size, charge state, and the present and type of common adsorbents on the stability, catalytic and optical properties of subnanometre-sized noble metal clusters trapped at metal oxides. This thesis takes the form of three sections: (1) Structure, stability, and migration... Vzácné kovy se často využívají průmyslově, zejména kvůli svým mimořádným katalytickým a optickým vlastnostem. Vzhledem k jejich nízkému výskytu a s tím související vysoké ceně, je třeba maximalizovat využití každého jednotlivého atomu vzácného kovu. V poslední době se podařilo připravit subnanometrové klastry nebo dokonce izolované atomy, a to navzdory veliké tendenci těchto kovů aglomerovat do větších celků. Rovněž bylo ukázáno, že rezistence vůči aglomeraci je posílena jsou-li kovovéatomy nebo klastry zachyceny v oxidickématrici, například ve vrstevnatých dvourozměrných materiálech nebo v kanálech zeolitů. Detailní pochopení mechanismu záchytu a stabilizace kovů a kovových klastrů není znám a není tedy ani jasné, jakým způsobem je možné optimalizovat vlastnosti těchto materiálů. Stejně tak vztah mezi elektronovou strukturou kovů/kovových klastrů zachycených v matrici a jejich katalytickými vlastnostmi je znám pouze částečně. V této práci jsme použili širokou škálu teoretických metod od globální optimalizace až po kinetickéMonte Carlo abychom identifikovali vliv velikosti kovového klastru, jeho náboje a typu adsorbentu na stabilitu, katalytickévlastnosti a optickévlastnosti kovových nanočástic. Práce je rozdělena do tří sekcí: (1) Struktura, stabilita a migrace platinových a zlatých klastrů...
Keywords: density functional theory; encapsulation; excitation energy; global structure optimization; kinetic Monte Carlo; noble metal clusters; single-atom catalysts; sintering resistance; zeolites; excitační energie; globální optimalizace; katalýza jednotlivými atomy; kinetické Monte Carlo; klastry vzácných kovů; metody funkcionálu hustoty; odolnost vůči aglomeraci; zeolity; záchyt klastrů v matrici

Institution: Charles University Faculties (theses) (web)
Document availability information: Available in the Charles University Digital Repository.
Original record: http://hdl.handle.net/20.500.11956/177000

Permalink: http://www.nusl.cz/ntk/nusl-509642


The record appears in these collections:
Universities and colleges > Public universities > Charles University > Charles University Faculties (theses)
Academic theses (ETDs) > Doctoral theses