|
|
Quantum Coherence for Light Harvesting
Paleček, David ; Dědic, Roman (vedoucí práce) ; Jonas, David M. (oponent) ; Polívka, Tomáš (oponent)
Téměř veškerý život na Zemi závisí na fotosyntéze - biochemickém procesu který ukládá energii ze světla do chemických vazeb. Energie zachycených fotonů je přenášena do reakčního centra sítí tvořenou pigment-proteinovými komplexy. Reakční centrum je zodpovědné za mezi-membránový přenos náboje generující proton-motivní sílu, která pohání všechny navazující biochemické reakce. Femtosekundová podstata primárních procesů fotosyntézy je hlavním důvodem jejich vysoké účinnosti. Na časové škále femtosekund se začínají projevovat kvantové efekty, které jsou detekovány v měřených spektrech jako oscilace signálu v čase. Jedna z hypotéz uvádí, že pozorované oscilace jsou důkazem vlnového přenosu energie. Ke studiu fundamentální podstaty přenosu energie ve světlosběrných systémech (přírodních i umělých) jsou využívány vysoce sofistikované spektroskopické metody. Nejvyspělejší metodou, která umožňuje získat nejkompletnější spektroskopickou informaci v závislosti na čase a energii, je koherentní dvourozměrná elektronická spektroskopie. Tato metoda nám umožnila rozeznat nový fotofyzikální proces, při kterém se během přenosu excitační energie vyexcitovaná koherence přesouvá z excitovaného stavu do stavu základního. Tento proces má většinu charakteristik totožných s čistě elektronovou koherencí. A proto může být snadno...
|
|
|
Role of system-bath interaction time-scales in photosynthetic excitation energy transfer
Malý, Pavel ; Mančal, Tomáš (vedoucí práce) ; Croce, Roberta (oponent) ; Polívka, Tomáš (oponent)
ROLE ASOVÉ 'KÁLY INTERAKCE SYSTÉM-LÁZE VE FOTOSYNTETICKÉM P ENOSU EXCITANÍ ENERGIE Tato práce se věnuje vlivu rychlého a pomalého molekulárno pohybu na přenos excitační energie ve fotosyntetick- ých světlosběrných komplexech. Vyvinuli jsme nový teoretický popis vnitromolekulárních vibračních mod· a zjistili jsme, že jejich resonance s energetickými rozdíly mezi fotosyntetickými pigmenty m·že vést ke zrychlení přenosu energie. Použitím jednomolekulární spektroskopie jsme pozorovali jak pomalé změny bílkovinné konformace mohou zcela změnit stav světlosběrného komplexu LHCII vyšších rostlin. Také jsme vyvinuli novou experimentální techniku, dvoupulzní ultrarychlou jednomolekulární spektroskopii. S její pomocí m·žeme pozorovat jak pomalý pohyb bílkoviny bakteriální antény LH2 ovlivňuje ultrarychlou relaxaci energie uvnitř komplexu. Konstrukcí jednotného modelu pro ultrarychlé objemové a jednomolekulární experimenty se nám podařilo zakomponovat rychlou a pomalou časovou škálu molekulárního pohybu do jednoho pohledu na fotosyntetický sběr světla.
|
|
|
Carotenoid Excited State Processes by Femtosecond Time-Resolved Pump-Probe and Multi-Pulse Spectroscopies
WEST, Robert G.
This Ph.D. thesis is an exploration of carotenoids by ultrafast, time-resolved absorption spectroscopy to investigate their complicated relaxation processes, means of energy transfer, and dependence on structure. The introduction begins with an overview of carotenoids, intended for the reader to appreciate their importance and their complexity as revealed by decades of research in carotenoid photophysics. To understand the primary concerns of this research field, the reader is guided through basic theory of energetic processes, the experimental method, and methods of analysis. The main body of the text is the Research Chapter, containing four sections, each describing research using varied ultrafast transient absorption spectroscopies on carotenoids in solution and when bound to a host protein. Section 2.1 concerns an equilibration phenomenon in the lowest excited state of the carotenoid fucoxanthin in various solutions and temperatures by a multi-pulse transient absorption method. The same method is applied to fucoxanthin in a host antennae protein of the pennate diatom Phaeodactylum tricornutum to investigate the function of the equilibration in energy transfer to Chlorophyll a in Section 2.2. The next two sections regard the effect of carotenoid structure on its relaxation dynamics. Section 2.3 investigates the effect of the non-conjugated acyloxy group of two fucoxanthin derivatives in various solvents. Here, one of the energetic states involved in the equilibrium mentioned above is seen drastically affected. Lastly, Section 2.4 investigates alloxanthin, a carotenoid with an unusual pair of carbon-carbon triple bonds. Their effect on the conjugation is evaluated based upon the molecules' decay dynamics. A general summary and conclusion is provided at the end.
|
|
|
Quantum Coherence for Light Harvesting
Paleček, David ; Dědic, Roman (vedoucí práce) ; Jonas, David M. (oponent) ; Polívka, Tomáš (oponent)
Téměř veškerý život na Zemi závisí na fotosyntéze - biochemickém procesu který ukládá energii ze světla do chemických vazeb. Energie zachycených fotonů je přenášena do reakčního centra sítí tvořenou pigment-proteinovými komplexy. Reakční centrum je zodpovědné za mezi-membránový přenos náboje generující proton-motivní sílu, která pohání všechny navazující biochemické reakce. Femtosekundová podstata primárních procesů fotosyntézy je hlavním důvodem jejich vysoké účinnosti. Na časové škále femtosekund se začínají projevovat kvantové efekty, které jsou detekovány v měřených spektrech jako oscilace signálu v čase. Jedna z hypotéz uvádí, že pozorované oscilace jsou důkazem vlnového přenosu energie. Ke studiu fundamentální podstaty přenosu energie ve světlosběrných systémech (přírodních i umělých) jsou využívány vysoce sofistikované spektroskopické metody. Nejvyspělejší metodou, která umožňuje získat nejkompletnější spektroskopickou informaci v závislosti na čase a energii, je koherentní dvourozměrná elektronická spektroskopie. Tato metoda nám umožnila rozeznat nový fotofyzikální proces, při kterém se během přenosu excitační energie vyexcitovaná koherence přesouvá z excitovaného stavu do stavu základního. Tento proces má většinu charakteristik totožných s čistě elektronovou koherencí. A proto může být snadno...
|
host ::
RSS.