|
|
Accuracy evaluation of neural network potentials for simulations of platinum nanocluster at hydroxylated silica interfaces
Pokorná, Kristýna ; Erlebach, Andreas (vedoucí práce) ; Vázquez Melis, Héctor (oponent)
Podepřené platinové nanočástice jsou důležité heterogenní katalyzátory pro velkou řadu průmyslových procesů, nicméně jejich aktivita je velmi ovlivněna difúzí částic a slinováním, které vedou k deaktivaci katalyzátoru. Pro stabilizaci platinových nanočástic je potřeba detailní znalost reakčních interakcí mezi platinou a jejím podpírajícím materiálem, jako je např. hydroxylované křemičité povrchy a defektní zeolity. Realistických simulací těchto katalyzátorů relevantních časových úseků může být dosaženo pomocí potenciálů neuronových sítí (NNP), které zachovávají přesnost ab initio metod za zhruba 103 krát menší výpočetní cenu v porovnání s výpočty za pomoci teorie funkcionálu hustoty (DFT). Ačkoliv mají NNP jen omezenou přenosnost na systémy, které nebyly zahrnuty v tréninkové databázi. Proto, v této práci jsou důkladně testovány nově vyvinuté SchNet NNP. Tyto potenciály byly trénovány na rozmanité sadě platiny a defektních zeolite a hydroxylovaných křemičitých površích. Nejprve byla DFT databáze rozšířena pomocí aktivního učení pro přesné modelování povrchů α-quartz, MWW a 2D zeolitové vrstvy IPC-1P (produkt hydrolýzy zeolite UTL). Potenciály vytrénované na nové DFT databázi byly poté testovány pomocí simulací molekulové dynamiky systémů, které byly dosud neviděné během trénovacího procesu. Tyto...
|
host ::
RSS.