|
| |
|
|
"Ab initio" studium systémů na bázi CeO2
Fečík, Michal ; Szabová, Lucie (vedoucí práce) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
Heterogenní katalýza hraje významnou roli pro zvy¹ování efektivity rùzných procesù. Vysokou katalytickou aktivitu vykazují oxidy ceru patøící k tzv. reducibilním oxidùm, je¾ snadno uvolòují èi (zpìtnì) pøijímají atomy kyslíku prostøednictvím procesù redukce a oxidace. Zámìrem pøedlo¾ené práce je vypoèítat pásové struktury a øezy plochami konstantní energie objemových a povrchových systémù oxidu ceru pomocí kvantovì-mechanické "ab initio"metody Teorie hustotního funkcionálu. Numerické simulace jsou provádìny pomocí programového balíèku Quantum ESPRESSO za u¾ití metod rovinných vln a pseudopotenciálu. Silná korelace elektronù v pøípadì atomù ceru je modelována pøidáním Hubbardova U-èlenu. Hlavní dùraz je kladen na mo¾nost porovnávání teoretických výsledkù s tìmi získanými pomocí experimentální metody úhlovì-rozli¹ené fotoelektronové spektroskopie umo¾òující pøímý zisk jak pásových struktur, tak øezù plochami konstantní energie zkoumaného materiálu. Porovnání pomù¾e jak poznat mo¾nosti a mo¾né hranice zmínìné experimentální metody, tak i roz¹íøit její teoretické zázemí vedoucí k prohloubení znalostí materiálù perspektivních pro katalýzu. Klíèová slova: Teorie hustotního funkcionálu, Hubbardùv U-èlen, pásová struktura, plocha konstantní energie, Brillouinova zóna 1
|
|
|
"Ab initio" studium rozhraní Cu-Ce-O
Szabová, Lucie ; Matolín, Vladimír (vedoucí práce) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
"Ab initio" studium rozhraní Cu-Ce-O Abstrakt: Předložená práce zkoumá prostřednictvím metody DFT+U strukturální a elektronické vlastnosti modelového systému Cu/CeO2, důležitého pro heterogenní katalýzu. Zejména je zkoumána interakce mezi měděnými nanočásticemi na površích CeO2. Systémy jsou modelované pomocí rozhraní Cu(111)/CeO2(111) a adsorpce měděného atomu na povrchu CeO2. V práci je ukázáno, že v přítomnosti mědi ať už v podobě adatomu, tenké vrstvy nebo tlusté vrstvy dochází v důsledku přenosu náboje z kovu do oxidu k redukci cerových iontů. Redukce oxidů ceru hraje při katalýze významnou roli, proto z předpovědi redukce očekáváme, že Cu/CeO2 systémy budou mít důležité aplikace v katalytických technologiích.
|
|
|
"Ab initio" study of Cu-Ce-O interface
Szabová, Lucie ; Matolín, Vladimír (vedoucí práce) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
"Ab initio" studium rozhraní Cu-Ce-O Abstrakt: Předložená práce zkoumá prostřednictvím metody DFT+U strukturální a elektronické vlastnosti modelového systému Cu/CeO2, důležitého pro heterogenní katalýzu. Zejména je zkoumána interakce mezi měděnými nanočásticemi na površích CeO2. Systémy jsou modelované pomocí rozhraní Cu(111)/CeO2(111) a adsorpce měděného atomu na povrchu CeO2. V práci je ukázáno, že v přítomnosti mědi ať už v podobě adatomu, tenké vrstvy nebo tlusté vrstvy dochází v důsledku přenosu náboje z kovu do oxidu k redukci cerových iontů. Redukce oxidů ceru hraje při katalýze významnou roli, proto z předpovědi redukce očekáváme, že Cu/CeO2 systémy budou mít důležité aplikace v katalytických technologiích.
|
|
|
"Ab initio" studium systémů na bázi CeO2
Fečík, Michal ; Szabová, Lucie (vedoucí práce) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
Heterogenní katalýza hraje významnou roli pro zvy¹ování efektivity rùzných procesù. Vysokou katalytickou aktivitu vykazují oxidy ceru patøící k tzv. reducibilním oxidùm, je¾ snadno uvolòují èi (zpìtnì) pøijímají atomy kyslíku prostøednictvím procesù redukce a oxidace. Zámìrem pøedlo¾ené práce je vypoèítat pásové struktury a øezy plochami konstantní energie objemových a povrchových systémù oxidu ceru pomocí kvantovì-mechanické "ab initio"metody Teorie hustotního funkcionálu. Numerické simulace jsou provádìny pomocí programového balíèku Quantum ESPRESSO za u¾ití metod rovinných vln a pseudopotenciálu. Silná korelace elektronù v pøípadì atomù ceru je modelována pøidáním Hubbardova U-èlenu. Hlavní dùraz je kladen na mo¾nost porovnávání teoretických výsledkù s tìmi získanými pomocí experimentální metody úhlovì-rozli¹ené fotoelektronové spektroskopie umo¾òující pøímý zisk jak pásových struktur, tak øezù plochami konstantní energie zkoumaného materiálu. Porovnání pomù¾e jak poznat mo¾nosti a mo¾né hranice zmínìné experimentální metody, tak i roz¹íøit její teoretické zázemí vedoucí k prohloubení znalostí materiálù perspektivních pro katalýzu. Klíèová slova: Teorie hustotního funkcionálu, Hubbardùv U-èlen, pásová struktura, plocha konstantní energie, Brillouinova zóna 1
|
|
|
Chemical reactivity of metal-supported ceria thin films: a density functional study
Szabová, Lucie ; Matolín, Vladimír (vedoucí práce) ; Balducci, Gabriele (oponent) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
Název práce: Chemická reaktivita tenkých vrstev oxidů ceru na kovových podložkách studovaná metodou teorie funkcionálu hustoty Autor: Lucie Szabová Katedra (ústav): Katedra fyziky povrchů a plazmatu Vedoucí dizertační práce: Prof. RNDr. Vladimír Matolín, DrSc., Katedra fyziky povrchů a plazmatu, MFF, UK Abstrakt: Oxidy ceru vykazují vysokou účinnost zejména pro rozklad vody a CO oxidaci, což jsou reakce s velkým významem pro katalýzu a palivové články. Práce ukazuje, že elektronické, strukturní i chemické vlastnosti tenkých vrstev jsou významně závislé na jejich tloušťce. Výpočty spolu s experimenty prove- dené pomocí skenovacího tunelového mikroskopu ukazují rozdíl v náboji, napětí a přítomnosti kyslíkových vakancí mezi první monovrstvou a tlustšími vrstvami. Rozdíly v reaktivitě vrstev v závislosti na tloušťce byly ukázány na případu adsor- pce vody. Vrstva oxidu tlustá dvě monovrstvy vykazuje vyšší adsorpční energie než tenčí nebo tlustší vrstvy.
|
|
|
"Ab initio" studium směsných oxidů Sn-Ce-O
Fečík, Michal ; Szabová, Lucie (vedoucí práce) ; Mazur, Daniel (oponent)
Předložená práce se zaměřuje na teoretické zkoumání strukturních a elektronických vlastností systému směsného oxidu Sn/CeO2 prostřednictvím metody DFT+U. Hlavními důvody zkoumání jsou pozorované zlepšené katalytické vlastnosti, jejichž základem mohou být zejména katalytické vlastnosti oxidů ceru, které dokáží přijímat či odevzdávat atomy kyslíku prostřednictvím procesu oxidace a redukce. V práci jsou postupně zkoumány jednotlivé části tvořící tento systém - sub- systémy kovového Sn a CeO2, dále jsou však zkoumány i systémy SnO2 a Ce2O3 a to zejména z pohledu pásové struktury a hustoty stavů. Následně je zkoumán systém se substitučním Sn defektem v objemovém oxidu CeO2, tj. Sn/CeO2. V této práci byly vzaty v potaz dvě odlišné modifikace tohoto systému - v jedné z nich je vytvořena kyslíková vakance (systém Sn/CeO2−x), druhá je ponechána beze změn (systém Sn/CeO2). Ve středu našeho zájmu je potom zkoumání vlivu Sn příměsi a výskytu kyslíkové vakance na vlastnosti systému CeO2 - z pohledu heterogenní katalýzy nás zajímá zejména vliv na možnou redukci cerových atomů. 1
|
|
|
Teoretické výpočty stability a elektronové struktury povrchů Si
Krejčí, Ondřej ; Kocán, Pavel (vedoucí práce) ; Szabová, Lucie (oponent)
Î Ø ØÓ ÔÖ × Ñ ×ØÖÙ Ò × ÖÒÙÐ ¹ Ò Ø Ó Ñ ØÓ Ý Ú ÔÓ Øó ØÓÑ ÖÒ Ð ¹ ØÖÓÒÓÚ ×ØÖÙ ØÙÖÝ ÑÓÐ Ùи Ô ÚÒ Ð Ø ÔÓÚÖ ó¸ Ó ÚÞÐ Ø × Ñ × Ô Þ Ú Ð Ñ ØÓ ÓÙ ÙÒ ÓÒ ÐÙ Ù×ØÓØÝž Ð × Ñ Þ ÔÓÔ× Ð Ú ÔÓ ØÒ ÔÖÓ Ö Ñ Ö Ðи Ø Ö Ò Ñ ØÓ ÙÒ ÓÒ ÐÙ Ù×ØÓØÝ Þ ÐÓö Òž Ë ÔÖÓ Ö Ñ Ñ Ö ÐÐ × Ñ Ò ×Ð Ò ÔÖÓÚ Ð Ú ÔÓ ØÝ Ð ØÖÓÒÓÚ ×ØÖÙ ØÙÖÝ ÖÝ×Ø Ð Ó Ñ Ù ØÓÑ ÖÒ Ð ØÖÓÒÓÚ ×ØÖÙ ØÙÖÝ Ö ÓÒ×ØÖÙ 2×1¸ Ô'2×2µ '4×4µ ÔÓÚÖ Ù Ë '½¼¼µž Î ×Ð Ý Ø ØÓ Ú ÔÓ Øó × Ñ Þ ÔÓÖÓÚÒ Ð × ö ÔÙ Ð ÓÚ Ò Ñ Ú ÔÓ ¹ ØÝ ÔÖÓÚ Ò Ñ ÜÔ Ö Ñ ÒØÝž Æ ×Ð Ò × Ñ ÔÖÓÚ Ð ËÌÅ × ÑÙÐ Ò Ø ØÓ Ö ÓÒ×ØÖÙ ž Î ×Ð Ý ËÌÅ × ÑÙÐ × Ñ ÓÔ Ø ÔÓÖÓÚÒ Ð × ÜÔ Ö Ñ ÒØ ÐÒ Ñ ØÝž ½
|
|
|
"Ab initio" study of Cu-Ce-O interface
Szabová, Lucie ; Matolín, Vladimír (vedoucí práce) ; Chvoj, Zdeněk (oponent)
"Ab initio" studium rozhraní Cu-Ce-O Abstrakt: Předložená práce zkoumá prostřednictvím metody DFT+U strukturální a elektronické vlastnosti modelového systému Cu/CeO2, důležitého pro heterogenní katalýzu. Zejména je zkoumána interakce mezi měděnými nanočásticemi na površích CeO2. Systémy jsou modelované pomocí rozhraní Cu(111)/CeO2(111) a adsorpce měděného atomu na povrchu CeO2. V práci je ukázáno, že v přítomnosti mědi ať už v podobě adatomu, tenké vrstvy nebo tlusté vrstvy dochází v důsledku přenosu náboje z kovu do oxidu k redukci cerových iontů. Redukce oxidů ceru hraje při katalýze významnou roli, proto z předpovědi redukce očekáváme, že Cu/CeO2 systémy budou mít důležité aplikace v katalytických technologiích.
|
|
| |
host ::
RSS.