|
|
Synthesis of novel zeolite materials and their application in catalysis
Veselý, Ondřej ; Přech, Jan (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Hronec, Mlan (oponent)
Zeolity jsou krystalické mikroporézní tektosilikáty s kyselými vlastnostmi. Velikosti pórů, srovnatelné s rozměry molekul, omezují molekulám vstup/výstup z pórů na základě velikosti a geometrie molekuly nebo tvorbu určitých (objemných) přechodových stavů v pórech. Proto se zeolity staly klíčovými průmyslovými katalyzátory, adsorbenty a iontoměniči. Zeolity se běžně syntetizují hydrotermální krystalizací. Tato metoda však poskytuje pouze omezenou kontrolu nad jejich krystalickou strukturou, morfologií nebo umístěním aktivních míst v krystalové mřížce. Některá z těchto omezení lze překonat pomocí alternativní syntetické metody; Assembly-Disassembly-Organisation-Reassembly (ADOR). ADOR transformuje mateřský zeolit (germanosilikát) na vrstevnatý prekurzor a následně používá tyto vrstvy jako stavební kameny pro novou zeolitovou strukturu. Naším cílem bylo vyvinout metodiku pro kontrolu morfologie krystalů germanosilikátového zeolitu UTL (Assembly), určit mechanismus hydrolýzy UTL (Disassembly) a rekonstruovat mateřský zeolit UTL z vrstveného materiálu ICP-1P (Organisation and Reassembly), jelikož tradiční ADOR poskytuje pouze zeolity menší velikosti kanálu než mateřský UTL. Pozorovali jsme, že morfologie krystalů UTL se progresivně mění s molárním poměrem Si/Ge zeolitu. Zvýšení poměru Si/Ge z 0,79 na...
|
|
|
Labile elementosilicates as intermediates for design of novel materials
Yue, Qiudi ; Opanasenko, Maksym (vedoucí práce) ; Hronec, Mlan (oponent) ; Zima, Vítězslav (oponent)
Zeolity jsou krystalické mikroporézní materiály s trojrozměrnými mřížkami vytvořenými z tetraedrů se sdílenými vrcholy. Zeolity jsou tradičně definovány jako hlinitokřemičitany (T = Si a Al). V dnešní době byly mřížkové atomy rozšířeny na další tri- /tetravalentní prvky, včetně B, Ga, Ge, Ti atd., vzhledem k chemické flexibilitě zeolitů. Výsledné materiály se označují jako elementosilikáty pro příslušné zeolity obsahující výše uvedené prvky. Tyto materiály vykazují fascinující vlastnosti díky odlišné povaze prvků ve struktuře, např. strukturální flexibilitě a nastavitelné kyselosti. Využití jedinečných vlastností elementosilikátových zeolitů, jejich použití jako výchozích pevných látek pro syntézu nových materiálů a jako adsorbentů pro separaci plynů učinilo velký pokrok. Složitost faktorů ovlivňujících syntézu zeolitu však omezuje možnost kontroly klíčových parametrů tvorby zeolitu, např. krystalizačního mechanismu, rychlosti růstu krystalů a fázové selektivity. Na druhou stranu, pro konkrétní zeolitové systémy, které jsou perspektivní pro separaci plynů, korelace mezi chemickým složením navržených struktur a jejich adsorpčními vlastnostmi je těžko postižitelná. S ohledem na výše uvedená fakta, byla tato práce zaměřena na návrh řady elementosilikátových zeolitů s laditelnými vlastnostmi (zejména...
|
|
|
Metal nanoparticles in zeolites
Zhang, Yuyan ; Čejka, Jiří (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Kubička, David (oponent)
Zeolity se zapouzdřenými kovovými nanočásticemi vzbudily v heterogenní katalýze velkou pozornost díky své vysoké katalytické aktivitě, selektivitě a stabilitě. Tato diplomová práce byla zaměřena na syntézu zeolitových katalyzátorů s malými a rovnoměrně distribuovanými kovovými nanočásticemi. Hlavními cíly bylo zapouzdření kovových nanočástic do zeolitu pomocí kokrystalizační strategie a 2D-3D transformce zeolitu. Doktorská práce byla provedena na oddělení syntézy a katalýzy J. Heyrovského Ústav fyzikální chemie a Katedře fyzikální a makromolekulární chemie na Přírodovědecké fakultě Univerzity Karlovy pod dohledem Prof. Jiřího Čejky. Zeolity jsou anorganické krystalické hlinitokřemičitany s mikroporézní strukturou. Mikropóry zeolitů poskytují ideální prostředí pro umístění kovových nanočástic. Kovových nanočástice vznikající v mikropórech zeolitu mohou být omezeny jeho krystalickou mříží, zabraňující agregaci a vyplavování kovu během reakčního procesu. Průměry mikropórů zeolitu se obvykle pohybujív rozmezí0,3-1,5 nm, což může sloužit k oddělení molekul v závislosti na jejich velikosti a tvaru, čímž se katalyzátory zeolite s kovovými nanočásticemi obohatí o tvarovou selektivitu. Zapouzdření kovových nanočástic do zeolitů může navíc ovlivnit distribuci kovových a kyselých center a vytvořit tak...
|
|
|
Design and catalytic application of novel nanostructured materials
Zhou, Yong ; Opanasenko, Maksym (vedoucí práce) ; Bulánek, Roman (oponent) ; Zima, Vítězslav (oponent)
Zeolity jsou krystalické hlinitokřemičitany, které představují katalytické materiály šetrné k životnímu prostředí díky své netoxicitě, velkému povrchu, vynikající tepelné stabilitě a možnosti měnit jejich vlastnosti a aktivní centra. Zeolity se hojně používají v petrochemii a dalších průmyslových procesech. V poslední době nachází uplatnění i v nově vznikajících odvětvích, např. odstraňování těkavých organických látek (VOC) či výroba chemických specialit. Pokročilé materiály založené na vrstevnatých a nanočásticových zeolitech vykazují rovněž další zajímavé vlastnosti (vysoká plocha vnějšího povrchu, možnost cíleně upravovat jejich strukturu a morfologii), a byly použity v různých aplikacích. Chybí však vztah mezi klíčovými parametry syntézy zeolitů s jejich vlastnostmi (struktura, textura, kyselost) a také s katalytickými vlastnostmi, zejména u nových vrstevnatých a nanočásticových zeolitů, což brání využití a vývoji a zeolitových katalyzátorů. Tato práce byla zaměřena na přípravu několika konkrétních typů zeolitových katalyzátorů, umožňujících pochopit vztah mezi důležitými vlastnostmi zeolitů (struktura, morfologie, chemické složení, přístupnost kyselých míst či jiných funkčních skupin, uspořádání vrstev atd.) a jejich katalytickou aktivitou, případně jejich využitím jako nosičů pro jiné aktivní...
|
|
|
Design of zeolite materials with tailored interlayer structure and tunable textural properties
Kasneryk, Valeryia ; Opanasenko, Maksym (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Shvets, Oleksiy (oponent)
V posledních deseti letech germanosilikátové zeolity přitahovaly velkou pozornost vědců. Důvodem pro tento zájem jsou jedinečné strukturní vlastnosti germanosilikátů, které zahrnují zeolity UTL, UOV, ITH, IWR, IWW a CIT-13. Struktury těchto materiálů obsahují křemíkové vrstvy spojené jednotkami "double four ring" (D4R), které jsou přednostně obsazeny atomy germania. Hydrolytická nestabilita chemických vazeb Ge-O ve srovnání s vazbami Si-O v zeolitech nabízí možnost kontrolovatelné selektivní transformace germanosilikátů na nové typy zeolitů včetně jejich 2D analogů. Tato disertační práce se zabývá modifikací struktury a texturních vlastností germanosilikátů s použitím různých způsobů postsyntetické modifikace: ADOR (Assembly - Disassembly - Organization - Reassembly) přeměnou a postsyntetickou degermanací a aluminací. Práce byla vypracována na Oddělení syntézy a katalýzy Ústavu fyzikální chemie J. Heyrovského AV ČR, v.v.i. pod vedením Dr. Maksyma Opanasenka a prof. Jiřího Čejky. První metodou postsyntetické úpravy materiálů byla v této práci syntéza zeolitů pomocí ADOR přeměny. Studium germanosilikátů UOV, CIT-13 a IWR, které obsahují D4R jednotky bohaté na germanium umožnilo rozšířit skupinu IPC materiálů o 3 nové zeolity (IPC-12, IPC-13 a IPC-17) a potvrdit univerzálnost této techniky. Struktura...
|
|
|
Layered Transition Metal Hydroxides: Delamination and Properties
Hyklová, Barbora ; Lang, Kamil (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Bujdák, Juraj (oponent)
Karlova Univerzita Přírodovědecká fakulta Studijní program: Anorganická chemie Mgr. Barbora Hyklová Vrstevnaté hydroxidy přechodných kovů, jejich delaminace a vlastnosti Rozšířený abstrakt Školitel: Ing. Kamil Lang CSc., DSc. Školitel-Konzultant: RNDr. Jan Demel PhD. Praha, 2017 Vrstevnaté hydroxidy přechodných kovů jsou známé jako elektrodové materiály použitelné pro konstrukci baterií a superkapacitorů. Mezi jejich hlavní přednosti patří snadná příprava a následné modifikace, vysoká elektrická kapacita, rychlé elektrochemické děje a nízká cena. Většina publikovaných elektrochemických studií o vrstevnatých hydroxidech přechodných kovů se zabývá pouze objemovými materiály, naopak elektrochemické vlastnosti příslušných nanomateriálů jsou mnohem méně prozkoumané. Obrázek 1. Schéma delaminace a následného nanesení nanodestiček na vodivý povrch. Tato dizertační práce se zabývá charakterizací a elektrochemickými vlastnostmi nanodestiček vrstevnatých hydroxidů niklu a kobaltu připravených levnou a k životnímu prostředí šetrnou metodou založenou na delaminaci vrstevnatých hydroxidů ve vodě (Obrázek 1). Tyto vrstevnaté hydroxidy, interkalované laktátovými a dusičnanovými anionty, byly připraveny dvěma odlišnými metodami, a to přímým srážením (Rovnice 1) a iontovou výměnou z dodecylsulfátem interkalovaného...
|
|
|
Chemistry of the Interlamellar Space of Two-dimensional Zeolites
Mazur, Michal ; Čejka, Jiří (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Hronec, Mlan (oponent)
Předložená dizertační práce se zabývá syntézou, charakterizací a modifikací zeolitů a zeolitických materiálů. Dizertace se zaměřuje především na dvourozměrné (2D) zeolity a modifikaci jejich mezivrstvového prostoru. Práce byla vypracována v Oddělení syntézy a katalýzy Ústavu fyzikální chemie J. Heyrovského AV ČR, v.v.i. pod vedením profesora Jiřího Čejky. Zeolity jsou anorganické krystalické pevné látky s mikroporézní strukturou. Jsou široce využívány jako katalyzátory, sorbenty a iontoměniče. Obvykle jsou to třírozměrné (3D) struktury vzniklé propojením tetraedrů křemíku/hliníku. Některé zeolity existují také v různých vrstevnatých formách (2D zeolity). V nedávné době objev přeměny 3D germanokřemičitanu UTL na vrstevnatý materiál IPC-1P odstartoval novou oblast chemie 2D zeolitů. Ve struktuře tohoto germanokřemičitanu jsou atomy germania umístěny ve specifických stavebních jednotkách, tzv. double-four-ring (D4R), které tvoří pilíře mezi pevnými křemičitanovými vrstvami. Selektivní odstranění těchto D4R jednotek bylo provedeno pomocí kyselé hydrolýzy. Následná modifikace mezivrstvového prostoru prekurzoru IPC-1P vedla k objevu dvou nových 3D zeolitů: IPC-4 (PCR) a IPC-2 (OKO). Tento nový přístup přípravy nových zeolitů byl nazván ADOR (z anglického Assembly, Disassembly, Organization, Reassembly) a...
|
|
|
16th International Symposium on Intercalation Compound - ISIC16. Abstracts Book
Zima, Vítězslav ; Kavan, Ladislav ; Čejka, Jiří ; Lang, Kamil ; Vlček, Milan ; Beneš, L. ; Svoboda, Jan ; Melánová, Klára ; Frumarová, Božena ; Knotek, P. ; Jůza, Josef ; Látalová, Petra
The topic of the papers published in this proceedings is chemistry, properties and applications of intercalation compounds and related materials.
|
|
| |
|
| |
host ::
RSS.