|
|
Synthesis of the violet fragrances on MFI zeolite catalysts
Domenová, Alica ; Mazur, Michal (vedoucí práce) ; Kadam, Shashikant Arun (oponent)
Zeolity sú porézne hlinitokremičitany široko používané v kyslej katalýze, vďaka svojim vlastnostiam, ako je Brønstedova a Lewisova kyslosť, tepelná stabilita a definovaná štruktúra pórov poskytujúca tvarovú selektivitu. Zeolity môžu byť syntetizované ako vrstvené kryštály, ktoré môžu byť ďalej modifikované tvorbou pilierov. Tieto štruktúry sú viac otvorené, a to môže viesť k novým aplikáciám zeolitov v katalýze. Jednou z kyslo katalyzovaných reakcií, pri ktorej sa ukázalo, že 3D zeolity sú aktívnymi katalyzátormi, je cyklizácia pseudoionónu. Táto reakcia je používaná na syntézu α-, β- a γ-ionónov, dôležitých organických zlúčenín používaných v medicíne a parfumérskom priemysle, hlavne ako fialkové vône. Doposiaľ však neexistujú žiadne záznamy o katalytickej aktivite vrstevnatého zeolitu pri syntéze ionónov, avšak tieto otvorené štruktúry majú potenciál byť využité v takýchto reakciách vďaka zlepšeniu difúzie reaktantu cez katalyzátor. V tejto práci bola skúmaná katalytická účinnosť materiálov na báze MFI zeolitových vrstiev pri konverzii pseudoionónov na ionóny. Katalyzátory boli syntetizované pomocou hydrotermálnej kryštalizácie, po ktorej nasledovala postsyntetická modifikácia - pilierovanie. Štruktúra a textúrne vlastnosti katalyzátorov boli dôkladne charakterizované pomocou röntgenovej difrakcie...
|
|
|
Tracking the evolution and stability of metal nanoparticles in zeolites by in-situ heating electron microscopy
Krakl, František ; Mazur, Michal (vedoucí práce) ; Knotková, Kateřina (oponent)
Zeolity s jejich unikátními vlastnosti jako mikroporézní struktura, vysoká tepelná stabilita a tvarová selektivita, se používají jako nosiče kovových nanočástic v katalýze. Kovové nanočástice mají velký povrch na jednotku hmotnosti v porovnání s většími částicemi. Existuje několik cest, jak zabudovat kovy do zeolitů: iontová-výměna, impregnace a přímá enkapsulace během syntézy. Přestože poslední jmenovaná metoda stabilizuje kovové nanočástice uvnitř zeolitů, nejsou tyto nanočástice odolné vůči sintraci zejména za vysokých teplot. Pochopení mechanismu sintrování uvnitř zeolitové struktury je stěžejní pro zlepšení stability kovových katalyzátorů na nosičích. V této práci byly platinové nanočástice přímo Enkapsulovány do zeolitu chabazitu (CHA) během hydrotermální syntézy. Cílem této práce bylo porozumět mechanismu následné sintrace a popsat vliv obsahu hliníku ve struktuře na stabilitu kovových nanočástic. Struktura připravených materiálů byla ověřena metodou práškové rentgenové difrakce. Hmotnostní spektrometrie s indukčně vázaným plazmatem byla využita ke analýze celkového prvkového složení připravených materiálů. Distribuce jednotlivých prvků napříč strukturou byla zobrazena energeticky disperzní rentgenová spektroskopii ve skenovacím transmisním mikroskopu (STEM). Analýza distribuce velikostí...
|
|
|
Nanosponge MFI zeolites functionalized with metal nanoparticles for catalysis
Laštovičková, Anna ; Mazur, Michal (vedoucí práce) ; Vyskočilová, Eliška (oponent)
Kovové nanočástice imobilizované na různých nosičích vykazují vynikající katalytickou aktivitu během hydrogenačních reakcí. Zeolity se používají jako nosiče hlavně díky jejich porézní struktuře. V této práci byly kovové nanočástice imobilizovány na MFI nanosponge zeolity. Tyto zeolity (založené na čistém oxidu křemičitém a degalované) byly impregnovány čistou platinou a platinou ve směsi s prvky vzácných zemin (cer, lanthan a ytrium), které utvořily slitiny. Hlavním cílem této práce bylo zkoumání aktivity bimetalických nanočástic, které jsou imobilizované na zeolitech, během hydrogenace cinnamaldehydu (skořicového aldehydu). Tato reakce je univerzální modelovou reakcí, a to zejména díky přítomnosti tří různých redukovatelných skupin (C=C dvojná vazba, C=O vazba a benzenový kruh) v molekule skořicového aldehydu. Cílem bylo zaměřit se na selektivitu připravených katalyzátorů k třem možným produktům této reakce (hydrocinnamaldehyd, cinnamyl alkohol a hydrocinnamyl alkohol). Slitiny kovů se lépe tvoří na degalovaných zeolitech, a to díky defektům ve struktuře, které se nazývají silanolová hnízda. Tyto defekty stabilizují bimetalické nanočástice. Navíc připravené vzorky s degalovanými nosiči vykazovaly větší povrch. Pro srovnání byly připraveny zeolity z čistého oxidu křemičitého impregnované danými...
|
|
|
Shape selectivity of ADOR zeolites in gas-phase m-xylene isomerisation
Remperová, Natália ; Mazur, Michal (vedoucí práce) ; Kubička, David (oponent)
Zeolity sú mikroporézne kryštalické aluminosilikáty. Uplatňujú sa ako katalyzátory, pretože sa vyznačujú kyslým charakterom, tvarovou selektivitou, veľkým povrchom, vysokou tepelnou a chemickou stabilitou. Nový druh materiálov je zaujímavé skúmať ako katalyzátory v rôznych rekciách. Izomerizácia m-xylénu je veľmi citlivá na tvar a dimenzionalitu pórov, je to teda výborná reakcia na charakterizáciu zeolitov. Cieľom tejto práce bolo preskúmať vplyv tvarovej selektivity izoretikulárnych zeolitov na ich správanie sa v izomerizácii m-xylénu. Izoretikulárne zeolity pozostávajú z rovnakých kryštalických vrstiev, ktoré sú prepojené rôznymi spôsobmi a majú odlišné štruktúry pórov. Katalytické vlastnosti skúmaných zeolitov boli porovnané s komerčnými katalyzátoromi ZSM-5. Izoretikulárne zeolity boli pripravené pomocou metódy ADOR. Táto nová metóda syntézy zeolitov poskytuje materiály so zachovanými kryštalickými vrstvami, no s odlišnými kanálovými systémami. Pôvodný Al-UTL zeolit (14- a 12-členné kanály) bol pripravený procesom hydrotermálnej syntézy. Tento materiál bol použitý na syntézu dcérskych zeolitov s rôznymi kanálovými systémami: Al-IPC-7 (14- a 12-členné, ako aj 12- a 10-členné kanály), Al-IPC-2 (12- a 10-členné kanály), Al-IPC-6 (12- a 10-členné, ako aj 10- a 8-členné kanály) a Al-IPC-4 (8- a...
|
|
| |
|
|
Chemistry of the Interlamellar Space of Two-dimensional Zeolites
Mazur, Michal ; Čejka, Jiří (vedoucí práce) ; Zima, Vítězslav (oponent) ; Hronec, Mlan (oponent)
Předložená dizertační práce se zabývá syntézou, charakterizací a modifikací zeolitů a zeolitických materiálů. Dizertace se zaměřuje především na dvourozměrné (2D) zeolity a modifikaci jejich mezivrstvového prostoru. Práce byla vypracována v Oddělení syntézy a katalýzy Ústavu fyzikální chemie J. Heyrovského AV ČR, v.v.i. pod vedením profesora Jiřího Čejky. Zeolity jsou anorganické krystalické pevné látky s mikroporézní strukturou. Jsou široce využívány jako katalyzátory, sorbenty a iontoměniče. Obvykle jsou to třírozměrné (3D) struktury vzniklé propojením tetraedrů křemíku/hliníku. Některé zeolity existují také v různých vrstevnatých formách (2D zeolity). V nedávné době objev přeměny 3D germanokřemičitanu UTL na vrstevnatý materiál IPC-1P odstartoval novou oblast chemie 2D zeolitů. Ve struktuře tohoto germanokřemičitanu jsou atomy germania umístěny ve specifických stavebních jednotkách, tzv. double-four-ring (D4R), které tvoří pilíře mezi pevnými křemičitanovými vrstvami. Selektivní odstranění těchto D4R jednotek bylo provedeno pomocí kyselé hydrolýzy. Následná modifikace mezivrstvového prostoru prekurzoru IPC-1P vedla k objevu dvou nových 3D zeolitů: IPC-4 (PCR) a IPC-2 (OKO). Tento nový přístup přípravy nových zeolitů byl nazván ADOR (z anglického Assembly, Disassembly, Organization, Reassembly) a...
|
host ::
RSS.