|
| |
|
|
Teorie agregátů fotosyntetických molekul: spektroskopie, struktura, přenosové jevy
Lalinský, Ján ; Mančal, Tomáš (vedoucí práce) ; Šanda, František (oponent)
Název práce: Teorie agregátů fotosyntetických molekul: spektroskopie, struktura, přenosové jevy Autor: Ján Lalinský Ústav: Fyzikální Ústav Univerzity Karlovy Vedoucí diplomové práce: RNDr. Tomáš Mančal, PhD., Fyzikální Ústav Univerzity Karlovy Abstrakt. Teorie absorpce světla v izotropním roztoku molekul byla for- mulována na základě elektromagnetické teorie částic s přihlédnutím k rela- tivistické povaze jejich interakce a jejímu dopadu na spektrum cirkulárního dichroizmu. Byly provedeny výpočty absorpčních spekter jednoduchých systémů pro demonstraci vlastností matematického modelu. Také byly provedeny výpočty spekter modelů dimeru bakteriochlorofylů, které byly navrženy jako možná základní jednotka v lamelárním modelu vnitřní struk- tury chlorozomu. Experimentální spektra roztoku neagregovaného bakteri- ochlorofylu byla použita pro nastavení parametrů matematického modelu molekuly a pro tyto parametry byla spočtena spektra navržených modelů dimeru. Bylo zjištěno, že nové neelektrostatické členy v popisu vzájemné interakce částí molekuly jsou zanedbatelné pro výpočet obyčejného ab- sorpčního spektra, ale mají silný vliv na spektrum cirkulárního dichroizmu. Protože prezentovaný model popisuje vazbu elektronů a...
|
|
|
Signatures of vibronic modulation of small molecular aggregates in two-dimensional electronic spectra
Perlík, Václav ; Šanda, František (vedoucí práce) ; Alster, Jan (oponent) ; Gelin, Maxim (oponent)
Pomocí nelineární ultrarychlé spektroskopie byly studovány efekty podtlumených vibračních módů na excitonový přenos energie v malých molekulárních agregátech. Pro zahrnutí souhry elektronické a vibrační koherence během přenosu excitace byl vyvinut vibronický dynamický model zaměřený na simulaci signálu široké třídy spektroskopií prvního a třetího řádu (absorpce, fluorescence, transientní absorpce (TA), transientí grating (TG), dvoudimenzionální spektroskopie (2D)) ve viditelné oblasti a započítávající anharmonicitu vibrací, sub- exponencielní relaxaci a nelineární elektonicko-vibrační vazbu. Model byl následně použit pro několik případových studií, kupříkladu přenos excitace z karotenoidu na bakteriochlorofyl ve světlosběrné anténě LH2 purpurové bakterie, v perylenové dyádě nebo vibrační dynamika hypericinu. Zvláštní pozornost byla věnována detailní interpretaci tvaru čáry 2D spektrogramů s využitím fázové analýzy a sklonu centrální čáry. Důraz byl kladen na souhru elektronické a vibrační modulace nebo na efekty konečné doby excitačních pulzů.
|
|
|
Signatures of vibronic modulation of small molecular aggregates in two-dimensional electronic spectra
Perlík, Václav ; Šanda, František (vedoucí práce) ; Alster, Jan (oponent) ; Gelin, Maxim (oponent)
Pomocí nelineární ultrarychlé spektroskopie byly studovány efekty podtlumených vibračních módů na excitonový přenos energie v malých molekulárních agregátech. Pro zahrnutí souhry elektronické a vibrační koherence během přenosu excitace byl vyvinut vibronický dynamický model zaměřený na simulaci signálu široké třídy spektroskopií prvního a třetího řádu (absorpce, fluorescence, transientní absorpce (TA), transientí grating (TG), dvoudimenzionální spektroskopie (2D)) ve viditelné oblasti a započítávající anharmonicitu vibrací, sub- exponencielní relaxaci a nelineární elektonicko-vibrační vazbu. Model byl následně použit pro několik případových studií, kupříkladu přenos excitace z karotenoidu na bakteriochlorofyl ve světlosběrné anténě LH2 purpurové bakterie, v perylenové dyádě nebo vibrační dynamika hypericinu. Zvláštní pozornost byla věnována detailní interpretaci tvaru čáry 2D spektrogramů s využitím fázové analýzy a sklonu centrální čáry. Důraz byl kladen na souhru elektronické a vibrační modulace nebo na efekty konečné doby excitačních pulzů.
|
|
|
Teorie agregátů fotosyntetických molekul: spektroskopie, struktura, přenosové jevy
Lalinský, Ján ; Mančal, Tomáš (vedoucí práce) ; Šanda, František (oponent)
Název práce: Teorie agregátů fotosyntetických molekul: spektroskopie, struktura, přenosové jevy Autor: Ján Lalinský Ústav: Fyzikální Ústav Univerzity Karlovy Vedoucí diplomové práce: RNDr. Tomáš Mančal, PhD., Fyzikální Ústav Univerzity Karlovy Abstrakt. Teorie absorpce světla v izotropním roztoku molekul byla for- mulována na základě elektromagnetické teorie částic s přihlédnutím k rela- tivistické povaze jejich interakce a jejímu dopadu na spektrum cirkulárního dichroizmu. Byly provedeny výpočty absorpčních spekter jednoduchých systémů pro demonstraci vlastností matematického modelu. Také byly provedeny výpočty spekter modelů dimeru bakteriochlorofylů, které byly navrženy jako možná základní jednotka v lamelárním modelu vnitřní struk- tury chlorozomu. Experimentální spektra roztoku neagregovaného bakteri- ochlorofylu byla použita pro nastavení parametrů matematického modelu molekuly a pro tyto parametry byla spočtena spektra navržených modelů dimeru. Bylo zjištěno, že nové neelektrostatické členy v popisu vzájemné interakce částí molekuly jsou zanedbatelné pro výpočet obyčejného ab- sorpčního spektra, ale mají silný vliv na spektrum cirkulárního dichroizmu. Protože prezentovaný model popisuje vazbu elektronů a...
|
|
|
Modely spektrálních fluktuací v nelineární spektroskopii - před a za obzorem stochastické Liouvilleovy rovnice
Perlík, Václav ; Novotný, Tomáš (oponent) ; Šanda, František (vedoucí práce)
V předložené práci se zabýváme modelováním nelineární koherentní optické odezvy agregátu dvouhladinových molekul. Konformační změny orientace molekul agregátu modelujeme stochastickým procesem, který pak řídí hamiltonián optických excitací. Odvodili jsme stochastické nelineární excitonové rovnice a implementovali je do programu pro výpočet nelineárních optických spekter. Podrobně jsme zkoumali absorpční spektrum a 2D fotonové echo tetrameru pro dva modely změn dipólového momentu. 2D spektrum umožňuje sledovat uktuace koherentní délky excitonů identikovanými s pozicemi píků ve spektru.
|
|
| |
host ::
RSS.